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注册送60元现金可提现揭示二氧化碳高选择性电还原的“双通道”机理

  近日,注册送60元现金可提现理论催化创新特区研究组(05T8组)肖建平研究员团队与电子科技大学夏川教授团队、中国科学技术大学曾杰教授团队合作在二氧化碳(CO2)转化研究中取得新进展,研发出铅单原子合金化的铜基催化剂(Pb1Cu),实现了CO2高活性、高选择性还原制备甲酸盐,并探究了该过程的理论机理。

  利用可再生能源进行CO2电还原是实现“双碳”目标的重要手段之一。甲酸是一种能量载体,也可作为燃料电池的液体燃料,通过CO2电还原制备甲酸是其资源化利用的重要研究方向。研究中,夏川团队和曾杰团队通过制备铅单原子合金化的铜基催化剂Pb1Cu,在实现CO2高效电还原制备甲酸盐的同时,保证了该铜基催化剂的高选择性和稳定性。肖建平团队进一步确定了Pb1Cu的催化机理及活性位点,揭示了Pb1Cu的高催化活性和高选择性的根本原因。

  肖建平团队建立了“双通道”二维反应相图,用于模拟CO2还原在不同催化剂表面的活性趋势变化。研究发现,不同于传统单一催化反应通道所建立的活性趋势,CO2电还原制备甲酸盐过程中存在羧酸根(COOH*)机理和甲酸根(HCOO*)机理,形成催化反应的“双通道”。因此,CO2电还原制备甲酸盐过程的活性趋势体现了双活性顶点的性质。通过反应相图活性趋势的研究,肖建平团队证明,CO2电还原制备甲酸盐反应中,Pb1Cu催化剂主要符合HCOO*机理,这说明更优的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化剂表现出高CO2电还原活性的原因。此外,铜位点也被验证是Pb1Cu催化CO2电还原制备甲酸盐的活性位点。该研究为设计高活性和特定选择性电催化材料提供了新思路。

  相关研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”为题,于近日发表在《自然-纳米技术》(Nature Nanotechnology)上。该工作的第一作者是中科大博士后郑婷婷,中科大博士研究生刘春晓,注册送60元现金可提现05T8组助理研究员郭辰曦。上述工作得到中科院洁净能源创新研究院合作基金、国家自然基金委、中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的支持。(文/图 郭辰曦)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5   

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